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ZSM-5分子筛的结构及催化性能研究进展

2005年l0月

第24卷第5期

绵阳师范学院

JournalofMisnyangNormalUnivemity

Oct.,2005

Vo1.24No.5

M—ZSM一5分子筛的结构及催化性能研究进展

薛英,昊宇",万家义

(1.I~;ll大学化学学院,四川成都610064;2.I~;ll省产品质量监督检验检测院,四川成

都610031)

摘要:撂宛了ZSM-5分子筛的晶体蛄构,孔结构及酸性质:对通过离子变换对其表

面进行优化以提高催化

活性方面的研究工作进行了阐迷;对Cu-ZSM-5分子筛上NO直接催化分解反应

提出了:4CuO=2cO+O2,

2Cu20+4NO=4CuO+2N2+02的反应机理.

关键词:ZSM-5分子筛;x-射线衍射;孔结构;酸性质;综述

中圈分类号:0643.32文献标识码:A文章编号:1672-612x(2005)05..0001-04

O引言

ZSM-5是一类硅铝酸盐沸石分子筛,其组成中的T-0(T=Si,A1)四面体构成内表面

很大的空隙,并进

一

步连接成孔径均匀的直形孔道和正弦形孔道….这些孔道特定的孔径与某些分子

的动力学直径相近,故

ZSM-5分子筛容易吸附/脱附NOFCC汽油,苯,取代苯等小分子,并具有择形催化

性能【2一-5为高

硅/铝比分子筛,具有丰富的B酸位和L酸位,这些酸位形成强酸中心,中等强度酸

中心和弱酸中心,它们

的强度和分布具有可调节性,因此可以用作固体酸催化剂.通过改变合成条件和合

成方法,离子交换,表面

修饰,扩孔技术等改性方法得到的离子交换分子筛M—ZSM-5广泛用作DeNO.[5,

芳构化[1圳,裂化¨,

汽油邻氢降凝[2以及其它反应[3?22-24]的催化剂.ZSM-5分子筛白问世以来,已经

对工业生产起了重要的

作用,并且得到了广泛研究.

本文结合本课题组以往及近期的研究工作[6-|】探究了近年来对ZSM-5分子筛进

行表面修饰,对其酸性

及孔结构进行优化,以提高其催化活性及稳定性方面的研究进展;强调催化剂的结

构,表征与性能及用途的

关联,并提出了Cu-ZSM-5分子筛上NO直接催化分解的反应机理.

1ZSM_5分子筛的晶体结构与Ⅺ表征

催化剂的性能和用途是由其结构决定的.x一射线衍射(XRD)单晶结构分析的结

果表明:ZSM-5分子筛

中的T-O四面体组成十元环,十元环共边连接形成螺旋链.螺旋链可经其图形中的

2次对称轴旋转180.而

得到.螺旋链进一步彼此连接则形成具有周期性结构的ZSM-5分子筛晶体.ZSM-5

分子筛可由螺旋链按对

称面的反映操作(相当于照镜子)而得到.O的离子半径为1.35A,据此可以推知,由

T.O四面体彼此连接

并周期性重复而在ZSM-5分子筛晶体中形成的直形孔道平行于(010)方向,孔径为

5.6×5.4A;而沿着

(too)方向的正弦形孔道孔径则为5.1×5.5A,两种孔道在(001)方向彼此重叠并扩

大….

这种骨架结构对应于ZSM-5分子筛XRD多晶粉末谱中20=8o附近的两个衍射峰,

以及2O=25.附近的

特征五指峰.不同制备条件,不同制备方法,不同Si/A1比的ZSM-5分子筛及其经改