2023年12月18日发(作者：)

维普资讯

第５８卷第６期　化　工　学　Ｖｏ１．５８　ＮＯ．６　２００７年６月　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｉｎｄｕｓｔｒｙ　ａｎｄ　Ｊｕｎｅ　２００７　甲烷水合物在冰粉石英砂混合物中生成的动力学　黄　雯　，樊栓狮　，彭　浩　。，梁德青　，李栋梁　（　中国科学院广州能源研究所，广东广州５１０６４０；　中国科学院研究生院，北京１０００３９）　摘要：在自行搭建的实验台上利用恒压预冷法研究了在６．９　ＭＰａ，温度分别为２７３、２６９、２６３　Ｋ时甲烷水合物在　冰粉（１５４￣３００　ｔｘｍ）石英砂（１５４￣３００　ｔｘｍ）混合物中的生成过程。结果表明冰粉的转化率口随温度的降低而　降低，２７３　Ｋ时口约为６５　，２６９　Ｋ时口约为５１　，２６３　Ｋ时口约为４２　。在此基础上，深入分析了混合物中甲　烷水合物的生成机理，将反应过程分为石英砂的吸附转化阶段和甲烷气的扩散控制阶段；并建立了定量的动力　学模型，计算出冰粉石英砂混合物中甲烷水合物生成的活化能约为７０．１　ｋＪ・ｍｏｌ一。　关键词：甲烷水合物；冰粉；石英砂；冰粉转化率；动力学模型　中图分类号：ＴＥ　１２　文献标识码：Ａ　文章编号：０４３８—１１　５７（２００７）０６—１４３９—０６　Ｋｉｎｅｔｉｃｓ　ｏｆ　ｍｅｔｈａｎｅ　ｈｙｄｒａｔｅ　ｆｏｒｍａｔｉｏｎ　ｉｎ　ｍｉｘｔｕｒｅ　ｏｆ　ｉｃｅ　ｐｏｗｄｅｒｓ　ａｎｄ　ｓａｎｄ　Ｅ　报　ｅ　ＨＵＡＮＧ　Ｗｅｎ　，ＦＡＮ　Ｓｈｕａｎｓｈｉ　，ＰＥＮＧ　Ｈａｏ　，ＬＩＡＮＧ　Ｄｅｑｉｎｇ　，ＬＩ　Ｄｏｎｇｌｉａｎｇ　ｅ　ｒ　（　Ｇｕａｎｇｚｈｏｕ　Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ　ｆｏｒ　Ｅｎｅｒｇｙ　Ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ，Ｃｈｉｎｅｓｅ　Ａｃａｄｅｍｙ　ｏｆ　Ｓｃｉｅｎｃｅｓ。Ｏｕａｎｇｚｈｏｕ　５１０６４０．　ｇ　Ｇｕａｎｇｄｏｎｇ，Ｃｈｉｎａ；　Ｇｒａｄｕａｔｅ　Ｓｃｈｏｏｌ　ｏｆ　Ｃｈｉｎｅｓｅ　Ａｃａｄｅｍｙ　ｏｆ　Ｓｃｉｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ　１０００３９，Ｃｈｉｎａ）　Ｃ　Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅ　ａ　ｆｏｒｍａｔｉｏｎ　ｏｆ　ｍｅｔｈａｎｅ　ｈｙｄｒａｔｅ　ｆｒｏｍ　ａ　ｍｉｘｅｄ　ｓｙｓｔｅｍ　ｏｆ　ｉｃｅ　ｐｏｗｄｅｒｓ（１　５４—３ＯＯ　ｍ）ａｎｄ　ｓａｎｄ　（１　５４—３ＯＯ　ｍ）ｗａｓ　ｓｔｕｄｉｅｄ　ａｔ　６．９　ＭＰａ　ａｎｄ　ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ．Ｉｔｓ　ｆｏｒｍａｔｉｏｎ　ｍｅｃｈａｎｉｓｍ　ｗａｓ　ａｌｓｏ　ａｎａｌｙｚｅｄ，ａｎｄ　ｔｈｅｒｅａｆｔｅｒ　ａ　ｋｉｎｅｔｉｃ　ｍｏｄｅｌ　ｗａｓ　ｐｒｏｐｏｓｅｄ．Ｔｈｅ　ｒｅｓｕｌｔｓ　ｓｈｏｗｅｄ　ｔｈａｔ　ｔｈｅ　ｈｙｄｒａｔｉｏｎ　ｒａｔｅ　ｏｆ　ｉｃｅ　ｐｏｗｄｅｒｓ（口）ｄｅｃｒｅａｓｅｄ　ｗｉｔｈ　ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　ａｎｄ　ｗａｓ　６５　ａｔ　２７３　Ｋ，５１　ａｔ　２６９　Ｋ，ａｎｄ　４２　ａｔ　２６３　Ｋ．Ｔｈｅ　ｆｏｒｍａｔｉｏｎ　ｐｒｏｃｅｓｓ　ｃｏｕｌｄ　ｂｅ　ｄｉｖｉｄｅｄ　ｉｎｔｏ　ｔｗｏ　ｓｔａｇｅｓ，ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ　ａｎｄ　ｔｒａｎｓｆｅｒ　ｓｔａｇｅ，ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ～ｃｏｎｔｒｏｌ　ｓｔａｇｅ．Ｔｈｅ　ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ　ｅｎｅｒｇｙ　ｅｓｔｉｍａｔｅｄ　ｆｒｏｍ　ｔｈｅｓｅ　ｄａｔａ　ｗａｓ　７０．１　ｋＪ・ｍｏｌ一．　Ｋｅｙ　ｗｏｒｄｓ：ｍｅｔｈａｎｅ　ｈｙｄｒａｔｅ；ｉｃｅ　ｐｏｗｄｅｒ；ｓａｎｄ；ｈｙｄｒａｔｉｏｎ　ｒａｔｅ　ｏｆ　ｉｃｅ　ｐｏｗｄｅｒｓ；ｋｉｎｅｔｉｃ　ｍｏｄｅｌ　引　言　对青藏高原进行多年研究后认为，青藏高原羌塘盆　地多年冻土区具备形成天然气水合物的温度和压力　天然气水合物作为一种清洁高效的新能源［　］，　条件，可能蕴藏着大量天然气水合物　］。为了进一　受到国内外学者的广泛关注。世界上天然气水合物　步深入研究多年冻土区天然气水合物形成及演化规　资源量巨大，据估计水合物中天然气资源量约为　律，评估青藏高原的天然气水合物可能的资源量，　２×１０　ｍ。，相当于２×１Ｏ　亿吨石油当量，含碳量　需要对冻土中水合物的生成动力学进行深入的　达２×１Ｏ　Ｇｔ，是全球常规燃料总碳量的２倍＿２］。　研究。　天然气水合物广泛分布于大陆边缘海底以下的沉积　在水合物生成动力学方面，国内外研究者做了　带或陆地上的永久冻土带中口　］。我国冻土专家在　许多工作，例如Ｃｈａ等口　阳研究了甲烷、二氧化碳　２００６—０６—２９收到初稿，２００６—０８—２９收到修改稿。　Ｒｅｃｅｉｖｅｄ　ｄａｔｅ：２００６——０６——２９．　联系人：樊栓狮。第一作者：黄雯（１９８Ｏ一），男，硕士研　Ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇ　ａｕｔｈｏｒ：Ｐｒｏｆ．ＦＡＮ　Ｓｈｕａｎｓｈｉ．Ｅ—ｍａｉｌ：ｆａｎｓｓ　究生。　＠ｍｓ．ｇｉｅｃ．ａｃ．ｃｒｌ　基金项目：中国科学院知识创新项目（ＫＺＣＸ３一Ｓｗ　２２４）。