2024年2月7日发(作者：宏碁蜂鸟s3参数)
第49卷第11期
2020
年
11
月
人
工
晶
体
学
报
JOURNAL
OF
SYNTHETIC
CRYSTALS
Vol.
49
No. 11Nwembee,2°2°AGaN基深紫外发光二极管研究进展吴峰，戴江南，陈长清(华中科技大学，武汉光电国家研究中心，武汉430074)摘要:深紫外光源在杀菌消毒、生化检测、紫外固化、紫外通信等方面具有巨大的应用前景，基于AGaN半导体的深紫
外发光二极管(LED)因具有无毒、体积小、能耗低、寿命长、波长可调等优势，得到了广泛的关注和研究。经过近二十
年的研究开发,AGaN基深紫外LED无论是发光效率和器件寿命都得到了巨大的提升，已逐步开始商业化。然而，相
对于GaN基蓝光LED,目前AGaN基深紫外LED的效率仍旧非常低,还有很大的提升空间。本文首先介绍了深紫外
LED的发展现状，并分析了导致器件效率低的原因。然后，分别从内量子效率、光提取效率以及电光转换效率三个方
面对目前AGaN基深紫外LED的研究状况进行了系统的回顾，总结了目前提高发光效率的各种手段和方法。最后对
AGaN基深紫外LED的未来发展进行了展望。关键词:AGaN;深紫外LED;内量子效率;光提取效率;电光转换效率
中图分类号：O734
文献标识码:A
文章编号：1000-985X(2020)
11-2079-19Research
Progress
of
AlGaN
Based
Deep
Ultraviolet
Light
Emitting
Diodes*+
F—g，DAI
Jiangnan，CHEN
Changqing(Wuhan
National
Laboratory
for
Optoelectronics，Huazhony
University
of
Science
and
Technoloyy，Wuhan
430074，China)Abstrach:
Deep
ultraviolet
(
DUV)
light
has
a
larye
potential
application
in
sterilization，biochemical
detection，UV
curviny，
UV
communication，and
so
on.
AlGaN
based
DUV
light
emittiny
diodes
(
LEDs)
have
attracted
tremendous
attention
and
research
because
of
tOeir
unique
advantayes
such
as
nontoxicity，
small
size，low
power
consumption，
lony
service
life
and
wavelengtO
tunability.
After
nearl
20
years
research
and
development，the
emission
efficiency
and
device
lGetime
of
AGaN
DUV
LEDs
have
been
promoted
significantly，
and
some
products
have
been
commercialized.
However，
compared
with
tOc
GaN
based
blue
LEDs，the
efficiency
of
current
AGaN
DUV
LEDs
is
still
very
low，which
means
tOc
promotion
room
is
very
larye
for
the
research
community.
This
paper
first
introduces
the
research
status
of
the
state-of-3rt
AGaN
DUV
LEDs，and
analyses
the
reasons
for
the
low
emission
Cicience.
Then，tOe
recent
proyresses
of
the
AGaN
DUV
LEDs，from
tOe
internal
quantum
Cicience
(IQE)，
light
extraction
Cicience
(
LEE
)，
and
wall-pluy
efficience
(
WPE)，
respectively，
have
been
systematically
reviewed.
The
various
solutions
that icprove
tOe Ciciencies
have
been
summarized.
FinaLy，the
futuredevelopment
directions
and
possible
solutions
for
the
efficience
have
been
worCs:
AGaN； deep
ultraviolet
light
emittiny
diode;
internal
quantum
Cicience；
light
extraction
Cicience；
wall-
pluy
efficience0引
言AlGaN是一种宽禁带直接带隙半导体材料，是第三代半导体材料中的典型代表之一。通过改变AlGaN
材料中的组分，可以连续调节其禁带大小，从3.4
eV到6.1
eV，覆盖了从210
nm到360
nm的紫外波段范
围，因此其是制备深紫外LED的理想材料。过去几十年，深紫外光源主要是由汞灯以及一些气体和固体激
光器提供。汞是一种剧毒物质，未来会逐渐被禁止使用,且汞灯体积大、使用不方便、寿命短、能耗高。气体
基金项目：国家自然科学基金(61904184,61874043
);上海市自然科学基金(18ZR1445900
);中央高校基本科研业务费专项资金
(5003187085)作者简介:吴
峰(1988—),男，湖北省人，博士，副教授。E-mail：wufeny123@
hust. edu.
cno通讯作者：陈长清，博士，教授$
E-maiI:
cqchen@
hust.
edu.
cn
2080
综合评述人工晶体学报第49卷和固体激光器体积大，能耗高、波长不可调谐,只能应用在一
场景，不适合大
使用。因，急域具有巨大的应用前需发
于半导体AlGaN材料的固态紫外光源。基于AlGaN的深紫外LED
景，如、净化、表面
毒、光存储、3D打印、紫外光刻、非视距通信、气体感、紫外光疗、油墨固化以及防伪检测等%1&，如图1所示。
毒应用方面,因为新
的原因，各种深紫外线杀毒市场应用需求不
外LED拥有如
还有很大的
长，为深紫外LED的开发利用提供了千载难逢的机遇。
指
法
Yole公司的市场调
告，
几,深紫外LED的市场
长，到2025
有望
千亿
$深紫大的市场应用前景，
间，还有许多难题和
AlGaN基深紫外LED的发光效率依旧很低，其外量子效率(EQE)和插墙效率'WPE)普遍低于10%和5%，远逊于InGaN基蓝光LED,因，AlGaN基深紫外LED的性
需
人员去解决。液晶加工紫外光刻光存储介质3D打印HB>w^田广紫外光疗植物照明由墨固化防伪检订'发光波长UVC UVB
UVA200
250
300
350
400图1深紫外LED的应用市场⑴Fig.
1
Applications
of
DUV
LEDs
⑴00IS•
Hexatech/Tokuyama•
LG
lnnotek•
Mitsubishi•
Nichia•
Nikkiso•
Philips
lumileds•
Seoul
semiconductor•
SETi•
UV
craftoryo
UV
photonics•
CAS/peking univ.*FBH/TUberlin1深紫外LED的发展现状深紫外LED的光学 与其发射波长密切相关。如图2所示，当LED的发射波长短于365
nm时,其夕卜
量子效率(EQE)显
下降。当
于InGaN材料的近紫外LED(400〜365
nm)利用与蓝光LED相同的材料
生长和
制造技术，工艺
的UV
LED
还处于探索阶段,其外量子效率大部分还低于10%
$深紫外波段最好的结果是Hirayama等
um-UEnb
后
」O.01200::PARC*
RIKEN/Panasonic*
Sandia■
Boston
univ.■ Brwn/Yale univ.4
Kansas
state univ.
univ.
western
tech univ.
Tokushima
univ.■
Univ,
of
south
Carolina4
Univ,
of
Wisconsin madisonluBXBFig.
2
EQE
of
the
state-of-5m
UV
LEDs
⑵也图2目前不同波长的紫外LED的外量子效率分布图⑵
为成熟，因
EQE
高,可以
50%以上。
于AlGaN材料
第11期吴
峰等:AGaN基深紫外发光二极管研究进展2081报道的275
nm
UV
LED,在20
mA电流下EQE为20.
3%
$因此深紫外LED的量子效率还有很大的提升
空间。2深紫外LED效率低的原因一般来说，采用光输出功率Pot,外量子效率'EQE），和电光转换效率'WPE）等参数来判断深紫外LED的光电性能。其中,WPE是LED的光输出功率和电输入功率之比，具体的计算公式如下:WPEPot
_
Pot
_
Pyt/hp
hv
瓦=<
卩=1y/e
—"EQE
X
"elect(1)Py/hv"EQ
_
兀>^7
elect⑵(3)hv"EQE
_
"gj
"rad
"eti
_
"iQE
"eti
（4）WPE可以表示为"EQE和"tee的乘积,"EQE是从LED器件逃逸到空气中的光子数与注入LED的载流子
数之比""tee是由于电极金属和半导体层接触时电压损失而产生的电损耗效率。"EQE又可以表示为载流子
注入效率"gj、辐射复合效率"V和光提取效率"co的乘积。载流子注入效率"C是注入到有源区的电子空穴
对数与注入到LED器件中的电子空穴对数之比。辐射复合效率"a是参与辐射复合（产生光子）的电子空
穴对与注入到有源区的电子空穴对数之比。"g和"a乘积通常用"qe来表示。"co是发射到自由空间的光
子数与从有源区发出光子数之比。从公式中可以看出，UV
LED的效率主要受到载流子注入效率、辐射复合
效率、光提取效率和电损耗效率的影响$3深紫外LED内量子效率面临的挑战和解决途径上文中提到,UV
LED的内量子效率是其载流子辐射复合效率"a和注入效率"g的乘积。其中影响深
紫外LED内量子效率的主要因素是高Al组分AlGaN薄膜中较高的位错密度（导致其辐射复合效率较低）、
量子限制斯达克效应（QCSE）、高A1组分AlGaN薄膜的掺杂效率低和电子泄露等。在这些因素中,AlGaN薄
膜的位错密度对于UV
LED的内量子效率有着至关重要的作用。假设UV
LED的载流子注入效率为100%
,
此时UV
LED的IQE和其"a相等。可以用如下公式表示："IQE
_
"rad
_
））
（）5式中是辐射复合速率是非辐射复合速率。通常而言，载流子的辐射复合效率可以近似用下面ABC模
型来计算$"IE
_
"od
_
A
+
B@+
Cn2
（）6式中,A是和Shockley-Ready-Hall
（SRH）有关的非辐射复合系数,B是和辐射复合有关的系数,C是和俄歇复
合有关的系数,n是电子浓度。通常来说SRH过程和晶体材料中的缺陷有关,AlGaN薄膜中的缺陷会形成
非辐射复合中心，降低LED的内量子效率。如图3所示，当有源区的位错密度从108
cm"2到1010
cm-2时,
LED的内量子效率会发生急剧的下降，因此提高深紫外LED的晶体质量是实现高效深紫外LED的基础。A1N同质单晶衬底具备位错密度低（力、于105
cm-2）、禁带宽度大、散热性好等优点，被认为是实现高质
量DUV
LED外延材料的最佳生长衬底。但是目前单晶衬底价格昂贵且尺寸较小，限制了其在DUV
LED领
域的大规模应用。而蓝宝石衬底由于其透光性较好、价格低廉、制备工艺简单等优点，成为目前深紫外LED
的主流生长衬底。但是，蓝宝石衬底与A1N薄膜有13.
3%的晶格失配，如果在蓝宝石衬底上直接生长氮化
物薄膜，外延层内部的位错密度可达到109
~1010
cm"2量级,这会严重影响DUV
LED的器件性能。因此，国
内外工作者对于如何在蓝宝石衬底上生长高质量的氮化物薄膜做了深入的研究$例如,Hirayama等采用侧
向外延的生长工艺（epitaxial
lateral
overyrowth,
ELO）成功将AIN薄膜的位错密度降低至3
x
108
cm"2%3&
$
2082
综合评述人工晶体学报第49卷Hideto
Miyakc等将溅射A1G薄膜在1
700
°C氮气和一
氧化碳氛围下退火，也
了
密度小于109
cm"2图形化衬-Ml的A1N薄膜%4&。
近，
队
于金
-Theoretical line■
230
nm•
250
nm▲ 300
nm★
350
nm底，生长了厚度超过10
&m的A1G薄膜，位错密度约
为3b108
cm"2，且全片无
％5&$
，在外工作者的共同努力下,蓝宝石衬底上A1G薄膜的位
密度
可以降低到量，这为
的深紫外LED器件打下了较好的
％6&
$了减少外
108c;T2高效Carrier
density
lxlO18
%7
108
109
1010
1011Threading
dislocation
density/cm-2的
密度之外，增加LED有源区的
子限制和局域化也
高DUV
LED的
IQE的另一种有效方法。在蓝光InGaN量子阱生长过
图3深紫外LED的内量子效率随位错密度的
化
％2&Fig.
3
Internal
quantum
efficiency
as
a
function
of
threading
dislocation
density
%2
&程中，
有源
成Q的
，
于：子具有较强的局域化效应,降低了
于LED的影响，
了蓝光LED的内量子效率%7&$
于AlGaN材料体
，其有源
难形成局域化的
。最近，Sun等
道了一种提高深紫外LED有源区载流子局域化的办法一一在具有4°
的蓝宝石衬底上生长氮化物薄膜$如图4所示，与
统的平面蓝宝石衬底相比，在4。取向的蓝宝石衬底上生长的AlGaN多量子阱(MQWs)的输出功率提高了近200%
$这
是因为4°
的蓝宝石衬底上生长的氮化物薄膜具有
的台阶
，AlGaN量子阱
阶堆积
会由
于稼的积
成用于
子
的
势阱，显
了
LED的IQE%8&$另一种提高IQE的方法是使用超薄GaN层作为量子阱的势阱,A1N作为量子阱的势垒，
同发射波长下相应的AlGaN基MQWs$Huili
(
Grace)
Xing等
的%皿。
于量子尺寸效应，超薄GaN/AlN
MQWs可以发射DUV光，在220
nm的出射波长下其IQE超过40%，远高于在相
图4在0.2。和4。取向的蓝宝石衬底上生长的DUV
LED的EL光谱和输岀功率比较，插图显示了在4°
蓝宝石衬底上生长的AlGaN
MQWs的TEM图像%8]Fig.
4
EL
spectra
and
output
powee
comparison
for
those
UVLEDs
grown
on
0.
2° and
4°
misorientedsapphire
substrate，inset
also
shows
the
TEM
icage
of
AlGaN
MQWs
grown
on
4°
misoriented
sapphire
substrate
%8]根据公式(5)可以得到,IQE的提高不仅可以通过减小)nr，还可以通过增大)来获得。在量子理论中,
第11期吴
峰等:AlGaN基深紫外发光二极管研究进展!2083速率与振子强度成正比，这受QCSE的影响很大。对于
c面蓝宝石上生长的AlGaN
结构，自发效应和压电效应均可导
导致电子和
面处的极化电荷。极化电
有源区（即QWs）
低其波函
率（#hh
）$低波函
生电场,从的强度,波函数的空间分
低
从而使IQE下降$为了最小化QW中如此强大的QCSE,研究人员引入了许多方法和新的MQWs结构设计
加#hh
$例如,Wu等
了阶梯型QW作为有源区域%⑴。如图5所8,与
QW相比，阶
型QW于#hh的力口，IQE改善了
82%以上。•nd^
一
七•ndM
•nd^
一图5具有不同QW设计的三种GaN多量子阱结构的PL光谱和IQE
：(
v)常规GaN量子阱；(b)常规At。.
1
GV0.9N量子阱；
(C
GaN阶梯量子阱。相应能带分布和波函数：(d)常规GaN量子阱；(e)常规At0.1Gv0.9N量子阱；(f)
GaN阶梯量子阱%11]Fig.
5
PL
spectra
and
IQE
of
three
GaN
multiquantum
welt
structures
with
dyferent
QW
designs:
(
a)
conventionat
GaN
quantum
welt
；
(
b)
conventionat
At0
1
Gv0
9N
quantum
welt
；
(
c)
GaN
step
quantum
welt.
The
corresponding
eneraa
band
化以降低QCSE效应%
12&。如图6所8,其中传统的量子阱结构中，#whh为40.
4%
；
A1组分逐渐降低的量子阱结构，其#whh为
33.6%；
Al组分
Yu等
了一种新型的嵌有
QW的DUV
LED结构，量子阱的Al组分成
LED,
的IQE
了显著的提高，光
率提高了近67%O
Tian等
了
的AlGaN量子势垒对DUV
LED的光功率的影响%
13&$
们发
杂硅的量子势垒可以屏蔽有源
的极化感应电场，提高电子
的
率。此外,'ng等也
可以
使用极薄的量和
波函
间的空间
率，从
子阱
量子阱的QCSE效应%9-10&
$杂,限制了注入有源区的
的增加,Si（n型掺杂）和Mg（p型掺杂）的
杂效率逐渐降低。较低的掺杂效率不仅导致电流拥挤，工作电压
高,空穴注
效率低，而且导
的电子泄漏，影响
的
子注入效率。
，
外学
了许杂
解决掺杂问题，对于n型
杂，
道，
优化生长条件%14&,脉冲掺杂%15&以及将SiJn共掺杂%16&等技术可改善AlGaN材料中的电子浓度。
于10
2
Q・cm%14&$
于p型
杂而言，通过热退火已成
扩展到AlGaN时，
AlGaN材料中Mg受主的活化要困难得多。为此，人们提出了许多新的概念，如
化诱导掺杂，
SUUM」d大。
profite
and
wavefunctions
of
(
d)
conventionat
GaN
quantum
welt,
(
e)
conventionat
At0.1Gv0.9N
quantum
welt,
高的量子阱结构，其#whh为58.6%。因
具备Al组分
子注入效率是影响DUV
LED中IQE性能的另一个重要因素$
—方面，高Al组分的AlGaN材料难以$另一方面，有源区还存在着较强的电子泄漏，如图7所8$随着Al组分，Mg受主的
SUU1U
一」SUU1U
一」ddAlzGayN ,-
乂厂府"I%(t)
GaN
step
quantum
welt
%11
&高的量子阱结构的DUV，Al含量高达80%的n-AlGaN材料的电阻率可
低着AlGaN了
GaN中Mg受主的活化。
，当将Mg掺杂速从160
meV（
GaN）增至510
meV（
A1N）,
2084
综合评述人工晶体学报35Aouuo号
第49卷LighfouiputPower{w・10o.05o.
00
o
wmu&nb呂
WE
------Sample
A
------Sample
B
-------Sample
CuiCurrent/(Acm-2)4.845
42
30.
0.
o4.8avamjuubWavefunctions32
34
36Position/nm(c)40
28
30
32
34
36
Position/nm(d)38
40图6
(a)传统和带有渐变量子阱结构的的DUV
LED的能带曲线；(b)三个DUV
LED的内部量子效率和光输岀功率；
(i常规LED
；(
d) At组分逐渐降低的量子阱结构和(c)
At组分逐渐升高的量子阱结构的能带分布和波函数重叠率%12&
Fig.
6
(
a)
Enerya
band
profile
cX
the
conventionat and
proposed
DUV
LED
structure
；
( b)
interna-
quantum
Cicienca
andlight
output
power
of
the
three
DUV
LEDs.
The
eneryy
band
profitc
and
wavefunctions
of
(c)
conventionat
LED,
(d)
proposed
LED
with
deceased-At-composition
yraded
QWs
and
(
e)
proposed
LED
with increased-Nt-composition
yraded
QWs%12&超晶格和
了较高的空穴浓度%17呵$其次,随着Al含量的增加,My受体在p-AGaN中的溶解
度降低。当p-AGaN被My受体过量掺杂时，就
自
效应。为了克
问题，
比 的是采用My的delta掺杂或调制掺杂技术%18,20&
$例如，Chen
等通过使用锢表面活性剂辅助的delta掺杂方法，掺My
的
1_-ANGvN($-0.4)
了高达4.75
x 1018
cm'3的空穴浓度%20&
$LED外延结构的设计对载流子传输和注入AGaN
MQWs有源区具有重大影响。由于迁移率和电导率不
Purposes/ (l)
Lateral
current
spreading
challenges:(2)
Carrier
capture
and
confinement(3)
Effective
electron
blocking
and
hole
injection(4)
Efficient
hole
injection(5)
Efficient
hole
injection,minimal
UV
absorption同，电子和
的电子
，
间的浓度
大，因
DUV
LED易超过MQWs有源
泄漏到p侧。目采用p-AllaN
EBL来阻止电子
$
，p-AlGaNEBL也会降低LED
的注入$为了平衡了多种p-AGaN电子种矛盾，国际上
进行了
图7
DUV
LED中载流子传输和分布示意图［⑷Fig.
7
Schematic
band
diayram
of
DUV
LED
showiny
层(EBL)结构，并通过理论模拟和实验工作对此问题
$如图8所示，各种p-AlGaN
EBL结构可分为5种类型:传统单层EBL#复合EBL#线性或阶梯
the
carriers
transport
and
distribution%14&渐变EBL#超晶格EBL，和碉啾超晶格EBL$
第11期吴
峰等:AlGaN基深紫外发光二极管研究进展2085uosodulo。v:^Ni&D-VJOFlat
EBL
一
Growth
direction(d)Growth
direction(e)图8
DUV
LED中5种不同的EBL结构示意图Schematic
of
fivv
dCferent
EBL
structures
in
DUV
LEDs100nm
p-GaN10nmp-XlnssGan4SNlOnm
p-Al()fGa()4N
EBLlOnm
Al0
55Ga0
45N/2nm
Al0
45Ga0
55NMQW
5pairs3
gm
n-Al0
55Ga0
45NlOnmp-AGGao/NE
5am p-Al°
(Ga。lOnm
Al0
55Ga0
45N/2nm
Al0
45Ga0
55N
MQW
5pairs3
gm
n-Al0
55Ga0
45N丄
U丄丄丄丄丄U-2-Y丄c
1Dam
p-Alo
ssGa。45N100nm
p-GaNSapphireSapphire5560meV349meV[7
5P2meV:严mev
、----->
3t150meV—1
1
1AU辛
73meV-----1
1
10.00
0.05
0.10
0.15 0.20Distance/ym(d)0.00
0.05
0.10
0.15 0.20Distance/ym(e)图9
具有(a)传统EBL和(b)复合EBL结构的DUV
LED；(c)两种DUV
LED的IQE随电流变化的函数；(d)具有传统EBL和(e)复合EBL结构的DUV
LED的能带示意图%21]Fig.
9
DUV
LEDs
with
(
a)
conventional
EBL
and
( b)
composite
EBL.
(
c) IQE
as
a
function
of
current
for
the
twoDUV
LEDs.
Schematic
band
diaarams
of
DUV
LEDs
with
(
d)
conventional
EBL
and
(
e)
composite
EBL%21]
2086
综合评述例如,Zhany等提出了一种LED。
ANGv—N/ANGv人工晶体学报第49卷i-N(
$
<
%)复合EBL结构代替传统的单层AGaN
EBL%21
&
$如
EBL结构的DUV图9所示,仿真结果表明，具有
EBL结构的DUV
LED的IQE要高于具有传统
于
EBL结构具有较高的电子势垒和较低的
注入势垒。此外,Zhany等
了
A1组分沿(0001)方向线性增加的渐变EBL,相比于传统EBL结构，可以产生极化感应电场,改善空穴注入%22&。与
EBL相似，阶
EBL也具有改善空穴注入和抑制电子泄漏的相同效果，从
使IQE增强
2.
3倍%23&。第一个超晶格(SL)
EBL或多量子势垒(MQB)
EBL结构是由Hirayama等提出的%24&。如图10所示，通过
用MQB-UBL代替通常的“单势垒”
EBL,使250
nm
AlGaN
DUV
LED的效率显著提高了
2.7倍。然后，这种
SL
MQB
EBL
AlGaN
DUV
LED
了广泛研究和探索,
成许多不同种类的SL
EBL结构,即
SL
EBL结构。
SL
EBL结构可以
Lany等最近
了一种采用Al组分和厚度分
LED相比，在250
mA电流下的LED最大光
QB和QW的成分和厚度进行分级调控
。例如,的极化MQB结构%25&。
验结果表明，与
统的DUV率和外部量子效率分别提高了
405%和249%。仿真分析表明，这种
MQB
EBL可以提高电子的势垒高度，同时降低
的注入势垒高度，从而有效
制电子
泄漏,
了
LED的外量子效率和功率。GaN;Mg(60nm)%%23N；MgAl0
95Ga005N;Mg(4nm)/
Al077Ga023N;Mg(2nm)
5-layerMQBAl0.,7GaoaN;Mg
(25nm)AlogdUmn)/Al077Ga023N(6nm)
3-layerMQWmAU%N；SiUV
OutputMulti-layer/ML
AIN bufferSapphire
sub.__________LJo
UO.O..2O.
O.七0.0
9■
^G^)/A^GaMnm)8
-
3-layerMQW7
||
||
||
5-layerMQB6
Mg-doped5Si-doped
Undoped
-40
-20
0
20
40
60801.0Jo
0.9-AUGadddnm)/
0.8_
3-layerMQW0.70.6
Al077Ga0
23N(6mn)xxuogsodulo。-V一赞ill轧叽唤2爲Single-EBLsodulo。-V0.5°'5-40
-20
0
20
40
60
80Si-doped
UndopedMg-dopedDistance/nm(b)Distance/nm—MQB—Single-EBL图10
(a)DUV
LED的结构示意图;具有(b)MQB
EBL和(c)传统EBL的DUV
LED的能带示意图；(d)两个DUV
LED的输岀功率和(e)EQE随电流变化的函数%24］Fig.
10
(
a)
Schematic
of
the
DUV
LEDs
；
schematic
band
diayrams
of
the
DUV
LEDs
with
( b)
proposed
MQB
EBL and(c)
conventionat
EBL；
(
d)
output
power
and
(
e)
EQE
as
a
function
of
current
for
the
two
DUV
LEDs %24
］了有源区之后的p-UBL外，还有学者提出了有源区之前的n-UBL以减少电子溢出并增强空穴注入。
如图11
示,Padey等观察到与传统的p-UBL相比,在有源
电子
且不
注入，从
显
高DUV
LED
%26］。晶
测试结果表明器件的外部量子效率为了新型MQWs有源区和mAGaN结构
制电子泄漏和改善空4.4%和光电转化效率为2.
8%，这几乎是传统DUV
LED性能的5〜10倍。了
新型EBL结构,还有学
注入。如图12
示,Sun
组设计了
阶
和Al组分
的QB结构均可抑制电子
p侧，且有利于
的注入，提高了
DUV
LED的IQE。另外,Chen等提出了一种具备超晶格结构的最终量子势垒'SLSLB)来代替传统的单层量子势垒%30］，如图
13所示。数值模拟结果表明碉啾结构的SLSLB,可以通过抑制电子溢出和促进空穴注入来有效提高IQE。MEUHOd
A=250nm-ndmoAlGaN
MQW
LEDs
on
AIN/Sapphire[00
200
Current
7/mA(d)300(e)加入n型AG^AlGaN
SL
EBL可以减少的阶梯式QB和A1组分
的QB结构%27-9］。
真结果表明,
第11期吴
峰等:AlGaN基深紫外发光二极管研究进展2087p,ANA10mANA
一piypeAl。7Ga。3NPepeAlPepeAlPepeGradedpAlGaNGradedp-AlGaNAlGaNAlGaN
一。
pGaNpGaNA_o5Ga7Ga03N7Ga。3N。。MQWMQW
5Ga。之7Ga。3N5
HBLHBL
876543210p-AlN/Al(i7Ga(13N
(10x)2.5-/
n-AlN/Al07Ga03N(10x)^suup2.0进1.5%momj
亠
WOKOM
1.0ifJUAVOd0.50.00
n-AlN/Al07Ga03N
(20x)EBL^A
p-AlN/Al07Ga03N
(10x)
EBL204060Current density/(A
cm-2)20
40
60Current density/(A
cm-2)0
20
40
60Current
density/(A
cm-2)(c)(d)(e)图11
具有(a)
p-AlN/AlGaN超晶格EBL和(b)
n-AlN/AlGaN超晶格EBL的DUV
LED结构示意图;具有
p
或
n-AlN/AlGaN
超晶格
EBL
的
DUV
LED
的(c)EQE,(d)光功率密度和(e)
WPE：26]Fig.
11
Schematic
of
the
DUV
LEDs
with
(a)
p-AlN/AlGaN
superlattice
EBL
and
(b)
n-AlN/AlGaN
superlattice
EBL.(c)
EQE,
(
d)
opticat
power
density
and
(
e)
WPE
of
the
DUV
LEDs
with
p
vs
n-
AlN/AlGaN
superlattice
EBL%26]Hu等提出了一种新型的超晶格电子减速层(SEDL)来减速注入到有源区的电子并改善辐射复合效
率%31]$如图14所示，与传统的DUV
LED相比，具有SEDL结构的DUV
LED具有最高的光
率和
EQE。4
深紫外LED光提取效率面临的挑战和解决途径EQE是LEE和IQE的乘积，
，
了
高IQE的方法，
，
关注深紫外LED的LEEO对于深紫外LED，—
有源区域
生了光，该光必须
以便被
用于任何实际应用。然面，DUV
LED的光
面临许
，比如,p-GaN接
和电
深紫外光的吸收，由于半导体/
之间的高
率差造成
的全内反射，以及TM模式为主导的光
$在不采取任何光
的
下,LEE低于10%，因，低的LEE成为限制DUV
LED
」2]$从
技术的角度
，由于蓝宝石衬底对紫外
明，DUV
LED可
采用
技术提高LEE性能。从
构架的角度
，为了进一步改善DUV
LED的LEE，经常引入对深紫外光透明的p型接触层和对深紫外光具有高反射的电极结
构。Takano等
道了采用p-AlGaN接 替
统的p-GvN接
，以减弱光向上
时的吸收%32]$同时采用Rh作为反射p电，
上
的光反
Rh反
p电
结构的组合，显
蓝宝石背面，如图15
示。采用p-AlGaN接
高了
DUV
LED的
率和DUV
LED的EQE：
道最高值〜20%。除了
Rh金
夕卜，许
其
EQE和o在20
mA的工作电流下,275 nm紫外具有高反射的金属也被研究，比如Mg、Al、Pd等。RIKEN
%]o
20
mA的工作电流下,EQE为4.4%，
大13
mW的
率。高反射紫外n电极结构也被研究，最近,Gav等%34]道了采用高反射Cr/Al结构的n型电极,使DUV
LED的光
效率提高了
25.4%$
Zhang等%35]进一步
LED3组将高透明p-AlGaN和高反射Ni/Mg结构p电用于295
nm
UVB了一种进化的反
统,这种反
统称为全空间全向反
统(FSODR)$统的所有正面都涂有对深紫外高反射金属Al,如图16
示。与
有FSODR的DUV
LED相比，在140
A/cm2的高电流密度下，具有FSODR的DUV
LED的LEE提高了
60%
$其它反射结构也被
用于改善
LEE,例如光子晶体%36]、DBR%37]和全向反射器%38]$
2088
综合评述人工晶体学报第49卷p-GaNP-A10.50Ga0.50NP-A10 65Ga0
35EBL%/u.2
七soduloourn
5
pairsAl0.40Ga0.60N/Al0
50Ga0
50NMQWsmAl0.6oGa0.40N
启
6o
5o
4oum-vRelative
position10A8g
so6A
8
6
4
2
LighiouipuiLighiouipui
4
2oo
cpower'mwpower'mwCurrent/mAp-GaN
[Mg]=lxl020cm-3
120nmp-Al0
5Ga0
5N
[Mg]
=2x1
019cm-3
5OnmEBLp-Al0
65Ga0
35N
[Mg]=2xl019cm-3
2Onm5-pairs
MQWs1
VAl05Ga05N/Al04Ga06N
(12nm/3nm)n-Al06Ga04N
[Si]-5xl018cm-3
3gm20
40
60
80
100
120Position/nmCurrent/mA(b)Current/mA图12
(
a)具备阶梯型QB结构的DUV
LED及其对应的器件模拟结果；(b)具备Al组分渐变QB结构的DUV
LED及其对应的器件模拟结果：27'28]Fig.
12
(
a)
Proposed
step
grading
QB
in
DUV
LEDs
and
the
corresponding
results
；
(b)
proposed
linear
grading
QBs
in
the
DUV
LEDs
and
the
corresponding
results
%27-28
]对于DUV
LED,由于折射率差异较大，在外延层/衬底界面和衬底/空气界面处会出现严重的TIRO大量
光子被捕获在LED芯片内部，并在多次内部反射后最终被吸收。破坏界面的TIR是实现高效DUV
LED的
有效
$衬底表面粗化
，使被
高LEE最常用的技术，粗化的衬底表面可以使衬底//
$
Khizar等
面处发生大量散列的蓝宝石衬底制的光子从LED
道了基于
成微
第11期p-GaN (200nm)
graded
p-Al06—GaN
(50nm)p-1
Onm
n-Al0
55Ga0
45N/3nmu-Al“¥Ga“< 5-pairs吴 峰等:AlGaN基深紫外发光二极管研究进展6 5 4 3 2 1 0 !2089血罠;N (25mn)u-AlGaN「(15.2nm)-Vn'A1o.45Gao.55N (25nm)AIN (lum)Sapphire last barrier(b)—Common LB —SL SLB-I>1—SL SLB-E /SL SLB-D^>6.3%Thickness (c)Thickness40%30%20%10%0%0 10 20 30 40 50 60 700 10 20 30 40 50 60 70Current density/(A cm-2)Current density/(A cm-2)(d)图13 (a) DUV LED结构的示意图；(b)传统的最终势垒结构；(c)新型具备超晶格结构的最终势垒；四个具有不同最终势垒结构DUV LED的(d)光 率和(e) 量子效率与电流密度的关系%30]Fig. 13 ( a) Schematic of the DUV LED. ( b) Common last bairies and ( c) the proposed superlattice structurelast bairies. ( d) Optica- power and ( e) interna- quantum Cicienca as a function of current density for the four DUV LEDs with diierent last bairieaO30]Distance/LimDistance/LirnDistance/iimCurrent/A(f)图14(g)(h)(a) DUV LED结构的示意图；(b)传统DUV LED的能带结构示意图；(c)( d)( e)三种不同的超晶格电子减速层的LED能带结构示意图；四个DUV LED的(f)光输岀功率,(y)外部量子效率和(h)内部量子效率与电流的变化关系%31]Fig. 14 ( a) Schematic of the DUV LED ； ( b) schematic band diayram of the conventionat DUV LED ； ( c) ( d) ( e)three diieont superlattice electron deceleration layers ； ( f) light output power ； ( y) externa- quantum Cicienca and ( h) inOrnat quantum Cicienca as a function of current for the four DUV LEDs%31] 2090 综合评述人工晶体学报第49卷备的AlGaN基280 nm LEDs。由于LEE的增强，与无微透镜的LED相比，在20 mA工作电流下，输出功率提高了 55% %39&，如图17所示。Ni/Au electrodeRh mirror electrodep-GaNEBLAlGaN MQWp-AlGaNn-electroden-electrodeAlGaN MQNEBLn-AlGaNAIN templateSapphire substraten-AlGaNAIN template■^Patterned sapphire substrate(a)A 401AI||30. 50■ NovelConventional250 300 350 400Wavelength/nm20•■■■•30Maximum EQE:20.3%• •••••Novel20Novel-•10•• •0 6 ■ 0 :〒t_____ I_______*I_____I______L_10 20 30 Current/mA40 • •■ •Conventional10Conventional500L010 20 30 Current/mA(d)40 50图15 DUV LED示意图，(a)传统电极结构和蓝宝石衬底与(b) Rh反射电极结构和图形化衬底; 两种DUV LED的电流与(c)光功率和(d) EQE关系曲线［辺Fig. 15 Schematic of DUV LEDs with ( a) conventional electrode and sapphire substrate and(b) Rh mirror electrode and patterned sapphire substrate. ( c) Optical power and(d) EQE as a function of current for the two DUV LEDs%32&Reference sample—fNSapphire2 20 40 60 80 180Injected current/mA(b)图16 (a)有无FSODR结构的DUV LEDs示意图；两种DUV LEDs电流与(b)光输岀功率和(c) LEE增强因子关系曲线［旳Fig. 16 Schematics of the DUV LEDs without FSODR and with FSODR； ( b) light output power and ( c) LEE enhancementfactoOasafunctoon ofcu OentfoOtheOefeenceand FSODR LEDs%35&后来,Perot等通过在蓝宝石衬底背面制备蛾眼结构，实现了 270 nm LEDs的LEE提高1. 5倍%40&。 Inouc等%41&通过纳米压印光刻技术制备大面积A1N纳米光子光提取结构，实现了 150 mW的高功率DUV LED。比 统 表面的DUV LEDs，其 率增加了近20 $ 近,Liang等%42& 纳米光刻和湿法腐蚀 技术制备了纳米 列（NLAs），有效改善了 DUV LED的LEEO当纳米 半径为350 nm时,LEE增强了 24.7%，如图 18 示。 第11期吴 峰等:AlGaN基深紫外发光二极管研究进展2091Microlensn-contactAu bumpp-AlGaN •p-contactAIN Submount Au/Sn(a)(b)图17 (v)蓝宝石衬底上集成了微透镜阵列的倒装芯片键合DUV LED结构示意图；(b)光刻胶回流后的AFM照片；(C有无微透镜阵列的DUV LEDs光输岀功率曲线%39]Fig. 17 Schematic diagram of the flip-chip bonded DUV LED structure with an /ltefrated microlens airvy on the sapphire substrate ； ( b) AFM image of photoresist aVes refow； ( c) comparison of the deep-UV LED output power with and without the microlens airvy %39]2 100 200 300 Current/mA(c)400图18 (v)在AIN陶瓷基板上通过共晶倒装芯片键合技术制备的DUV-ED芯片示意图，插图为用NLA制备的DUV-ED的 图；(b)制备的NLAs SEM照片；(c)光 率与工作电流关系曲线，插图为具有平面透镜和NLA的DUV-ED光传播示意图%42]Fig. 18 ( a) Schematic of a DUV-LED chip fabricated with eutectic flip-chip bonding on an AIN ceramic substrate,inset: image of DUV-LED fabricated with NLAs ； ( b) SEM image of the fabricated NLAs ； ( c) light output power vs a function of driving current, inset: schematic of light transmission in DUV-LEDs with flat tens and NLA su/Lcc%42」AlGaN材料的本征光学偏振各向异性对LEE具 有显著影响，尤其是高Al组分的AlGaN基DUV LEDs。在c面AlGaN有源区中，光以TE或TM偏振 式发射，并且 导的发 带。TE偏振光 c平面 式取决于最上面的价子方 ，因 ，而TM 光在光的TIR会导致TM 更容易被 。结果表明，随着AlGaN QWs中Al组0.5 分的增加,™ 光 导 ， 于AlGaN中高Al组分的价子带的 弓|起的%2］，如图19所示。Ryu的真结果表明， 0.6 0.7 0.8 Al content in QW,x0.9DUV LED中，图19利用k • p微扰理论的理论分析得到的偏振p对块 TM模式的LEE不到TE模式的LEE十分之一%43］。因 状AN上拟态生长AlGaN基QW发射的依Fig. 19 Dependence of polaezation p on the emission from AlGaN-based QWs pseudomorphicalta grown on 此， 调 AlGaN 子带的 的LEE LEE非 强TM模式加发射光中TE模式的占比，是改善的方法。表面粗化或图形化对TE和bulk AH obtained from k • p perturbation theora 2092 综合评述人工晶体学报第49卷TM模式的LEE都有改善。Wany等通过在DUV LED蓝宝石背面制备蛾眼微结构，使其偏振度（DOP）达到 了 80%以上%44&。与 统的DUV LED相比,DOP提高了 1.26 , 因于™ 模式光的LEE改善，如图20所示。MQWs(b)2.025 0004 0003 0002.00 卜1.982 0001 0001.961.9420 30 40 50 60 70 80 90 100Current/mA(d)0-100-80-60-40 -20 0 20 40 60 80 1000/(。)(c)图20 ( a) DUV LEDs内部光学传播路径；(b)蛾眼微结构的SEM照片；(c)在90 mA工作电流下，有无蛾眼微结构DUV LEDs的全空间TE/TM偏振光强空间分布；(d)具有蛾眼微结构的DUV LED LEE增强因子， 插图为峰值波长随工作电流的变化曲线%44]Fig. 20 ( a) Light propayation characteristics in DUV-UEDs ； ( b) SEM giiayc of moth-eye microstructure ； ( c) full spatiatTE/TM mode light intensity distributions of DUV-UEDs with os without moth-eye microstructure al 90 mA； ( d) LEE enhancement factor of the DUV-UEDs with moth-eye microstructure, the inset shows the peak wavelengths al dmerenl current %44]DUV LED 化为 的单元,例如六边形， ，具有倾 的条纹,等 ，截微环,是增加TM模式光的LEE另一种方法。例如:Wieres等报道了具有 构的270 nm DUV LED,与传统DUV LED相比，LEE增加了 2到4倍%45]。Lee等在有源 了条 覆盖MgF2/Al反 紫外反射散射结面（meso）制备近,Chen等%47]的截 列,能有效 面内TM 发射光%46]$ 了倾 面 度对DUV LED光功率和LEE的影响。结 表明，具有37.83F 度的DUVLED,在35 A/cm2的注入电流密度下，与 统器件相比其光功率增强48%, 因于™模式光的LEE增强，如图21 示。了增强LEE中™模式光的方法之外,AlGaN材料的能带工程也 强TE模式光的一种的方法。 周知,GaN和低A1组分AlGaN中的发射光是以TE模式为主导。因，受 于量子限制效应,够在超薄（Al） GaN/AlGaN多量子阱或GaN/AlN量子点 结构 TE模式为主导的DUV发光。xcg的 组 方面做了大量 的工作， 了许多进展% 9-10] $ 了带隙调制之外，也可以通过应 导价带排列来调控AlGaN的光学 各 $例如:Long等 了应 AlGaN光学DOP的影响%48] $ 们发现，随着底层n-AlGaN层施加到AlGaN MQWs的 压应 力口，光学DOP从-0. 26改善到 -0.06，从 导致DUV LED的LEE提高了 40%，如图22所示$ 第11期吴 峰等:AlGaN基深紫外发光二极管研究进展209310.0Ouogo&hxu-4>—qmup-AlGaN9.5MQWn-AlGaNAIN9.08.528Sapphire30 32 34 36 Angle/(°)38 40(a)1.0(b)图21 (a)具有倾斜侧壁的DUV LED示意图；(b)不同meso角度下TM偏振光束的LEE,插图为器件内部TM 光的 Fig. 21 ( a) Schematic of the DUV LEDs with inclined sidewall； ( b) calculated LEE for TM polarized beams inteemsofdofeeentmesaangGes, onsetshowsthepeopagatoon foetheTM poGaeoaed Goghtwothon thedevoce；(c) optical power and ( d) external quantum efficiency as a function of current density for the dCferent DUV LEDsMEUMOd W.2KOO0.8ulruu&nb WE 呂xm0.60.40.2Current density/(A cm-2)(c)0 10 20 30 40 50Current density/(A cm-2)(d)；(c)和(d)分 为不同DUV LEDs的光功率和外量子效率与电流密度关 线呂----Sample A----Sample B----Sample C0.00-0.05MQWs中的传播示意图；(b)具有正弦函数归一化PD-L强度的极坐标图；(c) DOP与平面应变的关系曲线⑷&Fig. 22 ( a) Normalized 00x01 intensity of PD-PL plotted as a function of rotation angle range from 0°to 90° , the inset shows the schematic propagation of TE and TM mode ； ( b) normalized PD-PL intensity fitted with sine function shows in polar coordinates ； ( c) plot of DOP as a function of in-plane strain %48 &5深紫外LED插墙效率面临的挑战和解决途径WPE被定义为输出光功率POut与输入电功率：n的比例，可以用公式（1）表示。除了在上文介绍的关于suul启 二-0.10J-0.15-0.20puz&UIJON0 4 ■ Sample B1y野//wave-guid^tMQWs TM(E//c)Rotation angle/()(a)图22 (a)归一化积分PD-L强度与旋转角度0。到90°的函数关系曲线，插图显示了 TE和TM模式在 2094 综合评述人工晶体学报第49卷n-connection%/MdMTi/Al/Ti/Au AlGaN AINXAu o onu o o nu o o nu o o Au o o oooooooooooooooooooo 0 50 100 150 200 250 300Injected current/mA(b)(d) (e) (f)图23 (a) AlGaN基280 nm DUV LED结构与HHSE结构示意图；(b) LEDA#LEDAI和LEDAII的不同n电极图案；(c)3个DUV-LEDs WPE与电流的关系图。测量的近场微尺度温度分布图像(d) LEDA, (e) LEDAI, (f) LEDAII%491 Fig. 23 Schematic of the AlGaN-based 280 nm DUV-LED structure with the HHSE geometra； ( b) d/ferent n-electrode p—terns of LEDA, LED-II, and LED-III； (c) WPE vs a function of current for the three DUV-LEDs. Measured nevr-field microscate tempemtum distribution images of ( d) LED-I , ( c) LED-II, and ( f) LED-AI%49141.0%Sapphire―■— N-surrounding =■= P-surrounding02040 60 80 100 120Current/mA(b)二•-----40 mAn.25 000- 60 mAEB80 mA.S20 000—100 UE—120 —U 15 000，—14030 000z-----20 mAzU=0.5 nm一•25 20 000 20 mA40 mA60 mAAA=0.8 nmsuulu 二&。15 00010 00010 0005 0000图24 (v)具有N环绕电极和P环绕电极图案的DUV LED的示意图；(b)两个DUV LED的相对光功率与电流的函数；(c) N环绕电极DUVGED和(d) P环绕电极DUVGED从20 mA到140 mA的发射光谱。(c)和(d)中峰值波长的红移 Fig. 24 ( a) Schematic diagrams of DUV LEDs with the N-surrounding electrode p—tern and the P-surrounding electrode p—tern ；(b) relative opticat power versus the current for the two DUV LEDs. The emission spectra of ( c) N-surrounding DUV-LED and ( d) P-surrounding DUV-LED from 20 mA to 140 mA. The red-shi/s of the peak wavelength are 0. 5 nm and0. 8 nm, respectiveta in ( c) and ( d) , the inset thermat images of N-surrounding and P-surrounding are test at 100 mABogaogdo5 0000260 280 300 320 Wavelength/nm(c)340260 280 300 320 Wavelength/nm(d)340分别为0.5 nm和0.8 nm,插图为100 mA下测试的N环绕和P环绕的热图像 第11期吴 峰等:AlGaN基深紫外发光二极管研究进展2095高IQE和LEE的解决方案之外，良好的热 于提高WPE以及最终提高 低了 DUV LED可 的最大光 光功率也至关 $其，高的n型和p型接触电阻以及p型AlGaN层的导电 ,导 DUV LED的工作电压较高,从而使率、效率，以及寿命。生大量的 热。这种自发的 热 因此，减 热 低 的热阻应 高DUV LED的WPE的有效方法。其，华 技大学陈长清教授 组 方面做了大量的工作。例如,Zhang等 了一种新颖的 状电极（HHSE）结构，可改善DUV LED的电流扩展，光发射和散热等 ％49] $与传统叉指电极的DUV LED相比，HHSE电极的LED 的有效电流扩展面积大约提高了 35.3%, 温度从93.2 0 至70.6 0$结果，在280 mA的注入电流下, 具有HHSE电极的DUV LED的WPE增加了 28%,如图23 示$近,Chen等 了不同电极图案（N环绕电极和P环绕电极）对DUV LED的光电性能和热性能的影响%50] $ 们发现，与带有P环绕电极的LED相比，带有N环绕电极的DUV LED的光 率增加了 41% ,温度从45.9 0 低到40.2 0,如图24 示$此外丄iany等 了键合空隙对DUV LED性能的影响,发现随着结温的升高，光 率随键 隙的增加 低%51],如图25 示$63 62 61 06 59 Junction temperature Light output powerOJUJru&JuduI 呂 UOHOUnf57(a) Eutectic voidage/%(b)图25 (a)安装在六角形铝板上的FCUVAED的视图,p型电极中有一个专门设计的半圆形空隙；(b)结温和光输岀功率随键 隙率的变化%51&Fig. 25 ( a) View of the FCUV-UED mounted on a hexayonat aluminum plate. There is a semicircular veid designed onpurpose in p-type electrode ； ( b) junction tempaaturo and light output power as a function of the eutectic voidaye%51 &6结语与展望自第一个UV LED问世以来,DUV LED就引发了人们极大的关注和 持续的提高。 ，基于AGaN的DUV LED ，并且器件的 和水净化，以及消毒 步和等。但商业上用于 的 ,发大功率、高效率和长寿命的DUV LED 面临许 ，并且 一定程度上解决了 效率和寿命的难题%50&$ IQE,LEE和WPE有望取得一系列累积性的突破。 $针 还无法 , 了 解决方的巨大 ，但是， 量子效率IQE提升方面,采用同 晶衬底或者Ga2O3单晶衬底可能是方向之一。对于光提取效率LEE,目前还有很大的提升空间,是未来DUV LED最重要的 方向$期 DUV LED能够在不久的将来拥有与基于InGaN的蓝光LED相同的 参考文献率和效率。% 1 & Kneisst M, Rass J. !-Nitride ultraviolet emitters % M&. New York: Springes, 2016.%2& Kneisst M, Seony T, Han J, et al. The emeryenca and prospects of deep-ulGaviolet light-eniitting diodCechnoloyies % J&. Nature phwonics,2019, 13 (4) : 233-244.% 3 & Hirayama H, Fujikawa S, Norimatsu J, et al. Fabrication of a low threading dislocation density ELO-AG template for application to deep-UV LEDs% J]. Physics status solidi. C, 2009, 6 ( S2) : S356-S359.% 4 ] Jmerik V N, Lutsenko E V, Ivanov S V. 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